Forschungsfortschritte zu Struktur und Eigenschaften von selektiven Hydrierungskatalysatoren
Die Selektivität von Hydrierungskatalysatorsteht in direktem Zusammenhang mit der Adsorptionsform der Zwischenprodukte auf der Katalysatoroberfläche. Durch die Untersuchung der Adsorptionseigenschaften von Pd-Stellen wird die Beziehung zwischen den Merkmalen der aktiven zentralen Pd-Kristalloberfläche, der Morphologie, der Struktur und der Katalysatorleistung ermittelt, was eine wichtige Referenz für die Forschung und Entwicklung von Pd-Katalysatoren darstellt.
Der Einfluss der Art der Kristalloberfläche des aktiven Zentrums auf die Selektivität und Aktivität des Katalysators ist ein heißes Thema. Li Dianqing synthetisierte hochdisperse Pd-Nanopartikel mit kontrollierbarer Form mithilfe der LDH-Vorläufermethode. Die tetraedrischen Partikel mit vollständiger Pd (111)-Oberfläche zeigten eine höhere Selektivität bei der selektiven Hydrierung von Acetylen. Darüber hinaus wurden Pd-Nanodrähte und kubische Oktaeder mit kontrollierbarer Morphologie in einem Ethylenglykolsystem hergestellt und ihre Auswirkungen auf selektive katalytische Hydrierungsreaktionen untersucht. Die Ergebnisse zeigten, dass Pd-Nanodrähte mit mehr Kristalloberflächengrenzen eine gute Aktivität bei der selektiven Hydrierung von Acetylen zeigten, während kubische Pd-Oktaeder eine bessere Ethylenselektivität zeigten.
Moon untersuchte die Auswirkung der Pd-Partikelmorphologie auf die selektive Hydrierung von Acetylen unter Atmosphärendruck. Im Gegensatz zu den obigen Schlussfolgerungen sind die katalytische Aktivität und Selektivität von Pd-Partikeln mit einer Oberfläche von (100) besser als die der kugelförmigen Partikel mit einer Oberfläche von (100). (111). Die Autoren vermuten, dass die Selektivität hauptsächlich auf die schwache Adsorption von C2-Spezies durch mehrere Adsorptionsstellen in der (100)-Planarstruktur zurückzuführen ist.
Schoenbaun verwendete zwei Arten von Thiolaten (C18 bzw. AT), um eine kontrollierte Anreicherung auf Pd/Al2O3-Oberflächen durchzuführen und die Beziehung zwischen den modifizierten aktiven Zentren und den Reaktionseigenschaften zu untersuchen. Es gibt nur eine Adsorptionsform von CO am durch C18 modifizierten oberflächenaktiven Zentrum, es gibt zwei Adsorptionsformen von CO am durch AT modifizierten aktiven Zentrum. Bei der Acetylen-Hydrierungsreaktion ist die Reaktionsgeschwindigkeit des letzteren 17-mal so hoch wie die des ersteren, bei der Acetylen-Hydrierungsreaktion sind die Eigenschaften der beiden aktiven Zentren ähnlich.
Darüber hinaus zeigte die Empfindlichkeit von Pd-Nanopartikeln gegenüber der Hydrierungsstruktur von 1, 3--Butadien, dass die auf der Oberfläche von 1, 3--Butadien-Partikeln erzeugten freien Radikalzwischenprodukte von der Partikelgröße, der geringen Größe, beeinflusst werden (1~2 nm) Partikel mit niedrigen Koordinationsstellen könnten die Produktion des gesamten Hydrierungsprodukts Butan fördern.
